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南怀仁如同来华的其他传教士一样，是一位矢志不渝、忠诚坚定的耶稣会士。在传播西方科学技术知识的同时，从未忘却来华传教的志向和职责。
南怀仁有数种宗教著作。
《教要序论》一卷（1670），分目六十二篇，以浅显明白的文字概述天主教，是一部论教进道的著作，是南怀仁宗教作品中最重要的一本，多次刊刻重印，并有方言版、法文、满文、韩文译本。
《善亚报略论》一卷（1670），共八章，以问答体裁解释人世的善恶赏罚问题。
《告解原义》一卷（1673），解释有关告解——天主教圣事之一——的性质与重要性等。
《圣体答疑》一卷（1673）解答关于圣餐的问题。
《道学家传》一卷（1686），关于天主教的史实，以及来华传教士的名录、传略。
此外，他还撰著了《天主教丧礼问答》；与利类思合作编撰《圣教日课》。
南怀仁的这些著作，特别是前几种，均曾再版重印。
其中尤以《教要序论》刊印次数最多，甚至直到1930年代仍有刊印。
这些宗教著作，宣扬了天主教教义、教规和宗教仪式等等。
在科学著作中，南怀仁也不失时机地介绍有关天主教的情况。
他在《西方要纪》（1669）中，撰有“教法”一节；他在《坤舆图说》（1674）下卷的“欧逻巴州”一节中也说到：“诸国所读之书，皆古圣贤撰著，一以天主经典为宗。”
南怀仁尤其注意利用为康熙皇帝进讲科学的机会，宣传天主教，努力造就有利于传教的局面。
南怀仁“以科学助传教”的宗旨，在他不懈努力下，取得很大成功，在他离世四年后，官方即允准天主教合法。